受制于枝晶生长和结构不稳定性的现状(由此导致低库伦效率、较差的循环寿命以及严重的安全性问题)，使得Li金属负极的研究一度蛰伏。然而时隔多年，受Li金属负极高容量和能量密度的驱动，人们又将目光聚集在其研究上。
近些年，在Li金属负极的研究方法和设计策略上也不断推陈出新，诸如：改性Li箔、电沉积Li金属、特异性电解质、保护性隔离层缓冲枝晶生长、包覆性Li金属负极等等。然而受限于测试条件，并不能合理地对电池性能进行评估。此外，还有以三维(3D)多空框架作为Li金属的主体结构，可以有效降低枝晶的形成，但如此一来电极的质量和体积容量也降低了。
成果简介
一个理想的Li枝晶抑制框架须具有高比表面积，低密度，均匀的Li沉积导电表面以及非曲折离子迁移路径。鉴于此，美国莱斯大学James M. Tour教授课题组报道了一种无缝衔接石墨烯-碳纳米管(GCNT)电极，不仅能够可逆地存储Li并完全抑制枝晶的形成，而且材料密度较低(~0.05mg/cm^3)。
图1. GCNT的生长示意图和结构特征。(a)GCNT生长示意图，电子束沉积1nm铁纳米颗粒是不连续的，并且它们用作CNT生长的催化剂，而3nm的氧化铝层为垂直尖端生长提供支撑。(b-d) GCNT的SEM图像，显示从石墨烯覆盖的Cu基底垂直生长的CNT地毯。
电化学性能测试表明，GCNT-Li电极具有3351mAh/g的超高容量(接近于纯Li金属3861mAh/g)，同时拥有高达4mAh/cm^2面积容量以及优异的循环稳定性。基于GCNT-Li/硫化碳(SC)的全电池测试也表现出高能量密度(全电极达752Wh/kg，全电极质量=GCNT-Li+SC+粘结剂)、高面积容量(2mAh/cm^2)和卓越的循环稳定性(500次循环后容量保持率达80%)。
图2 GCNT负极的Li储存和倍率性能。(a) GCNT的锂储存容量为0.4至4mAh/cm^2。(b)以面积容量与周期表示的不同面积容量负极(1至4 mAh/cm^2)的循环稳定性。(c) 完全锂化状态下相对于GCNT-Li负极(具有不同面积容量)的重量比与其它负极材料的比较。GCNT-Li的面积容量从0.4到4mAh/cm^2, 分别对应于GCNT-Li-0.4到GCNT-Li-4。
机制解释
首先，GCNT具有较低的质量贡献率、厚度和较大的比表面积，使得Li能够进入GCNT的深层，从而提高体积的利用率，这也是GCNT-Li具有高面积容量的基础；
其次，GCNT中的CNT束上存储大量均匀分布的薄层Li金属，根据“自种子机理(self-seeded mechanism )”，能够很好的抑制在锂沉积和剥离期间枝晶的形成；
最后，CNT较高的电导率以及与石墨烯的无缝衔接(有效降低了界面电阻)，大幅改善了整个电极的电子导电性，以促进整个电极的电流均匀分布，从而使得Li沉积过程均匀地进行。
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